UNIVERZITET U NOVOM SADU

PRIRODNO-MATEMATIČKI

FAKULTET

DEPARTMAN ZA FIZIKU

Optimizacija direktne LSC metode za detekciju

C u

vodi

- diplomski rad -

Mentor

: prof. dr Nataša Todorović

Student

: Sonja Vidović

Novi Sad, April 2022.

Zahvaljujem se svojoj mentorki prof. dr Nataši Todorović koja mi je pružila priliku da

učestvujem u realizaciji ovog eksperimenta, koja je bila tu da mi prenese znanje i da mi da

korisne sugestije prilikom samog eksperimenta, kao i pri pisanju ovog rada. Takođe se

zahvaljujem i prof. dr Ivani Stojković, prof. dr Jovani Nikolov i mast. hem. Branislavi

Tenjović na svoj pomoći.

Pored zahvalnosti za svu pomoć prilikom izrade i pisanja samog rada, dugujem zahvalnost

i samoj Katedri za nuklearnu fiziku i svim njenim profesorima i asistentima koji su mi

prenosili svoje znanje u toku studija i koji su zaslužni za moju ljubav prema nuklearnoj

fizici, koji su uvek bili tu da odgovore na studentske nedoumice i da mi daju korisne savete.

Veliku zahvalnost dugujem i svim sebi bliskim ljudima koji su bili tu da me podrže u toku

mojih studija.

Uvod

Tehnika tečne scintilacione spektroskopije - LSC je jedna od metoda detekcije i analize
zračenja. Cilj ovog rada je bila optimizacija metode direktnog merenja koncentracija
aktivnosti za izotop

C u vodi kako bismo imali brzu i efikasnu metodu koja može da se

upotrebljava u slučajevima kada nam je potrebna brza detekcija, kao npr. u slučaju
havarija na nuklearnim postrojenjima.

U eksperimentalnim merenjima koja su izvršena u ovom radu kao LSC detektor

korišćen je Quantulus 1220

. On je niskofonski detektor koji nam omogućava

ispitivanja veoma niskih nivoa radioaktivnosti (veštačkih, kosmičkih i drugih prirodnih

radionuklida). Zbog toga što je sam detektor konstruisan od niskoaktivnih materijala
omogućena su datiranja izotopom

C, kao i precizna merenja niskih radioaktivnosti u

okolini [1], što je upravo i glavni razlog korišćenja ovog detektora za merenje niskih

nivoa aktivnosti

C i u vodi. Kako je ovaj izotop čist beta emiter, u ovom radu smo dali i

objašnjenje beta čestica, njihovog raspada, kao i energetskog spektra. Takođe smo dali i

opštu sliku o nivou aktivnosti izotopa

C prisutnom u prirodi, što nam govori i koje su

moguće metode njegovog monitoringa i upotrebe.

Princip detekcije zračenja kod LSC detektora bazira se na pojavi fluorescentne

emisije u rastvorima organskih jedinjenja prilikom izlaganja nuklearnoj radijaciji,
prilikom čega dolazi do rezonantnog energetskog transfera od pobuđenih molekula
rastvarača do rastvorenih molekula koji emituju fluorescentnu svetlost. Fluorescentnu

svetlost, koja je posledica deekscitacije organskih molekula, moguće je konvertovati
fotomultiplikatorskim cevima u električne impulse, koji se zatim vode do programa za

obradu signala [1].

Metoda tečne scintilacione spektroskopije je veoma pogodna prilikom analize

voda zbog direktnog kombinovanja uzorka sa tečnim scintilacionim koktelom, zbog

manje zahtevne pripreme uzorka i veće efikasnosti brojanja [1]. Upravo zbog ovoga, u
ovom radu je izvršena optimizacija direktne LSC metode za detekciju

C u vodi, koja

može da nam služi za redovni monitoring podzemnih i otpadnih voda iz nuklearnih
elektrana na izotop

C, ali pre svega, u slučaju bilo kakvih nuklearnih katastrofa imamo

metodu kojom je moguće na brz, efikasan i jednostavan način odrediti nivoe zračenja

kojim su kontaminirane vode u životnoj sredini. Opisan je način pripreme uzoraka,
predstavljeni su uopšteni postupci optimizacije sistema, kao i relevantni parametri koje
smo posmatrali, a zatim su dati podaci merenja i tumačenja dobijenih rezultata.

Radioaktivni ugljenik,

1.1

C u prirodi i osnovne karakteristike

Izotopi su atomi istog elementa koji imaju jednak broj protona, a različit broj neutrona.
Ugljenik je jedan od prvih otkrivenih hemijskih elemenata u prirodi i može da se nađe u

obliku tri izotopa

C i

C. Najzastupljeniji izotop ugljenika u prirodi je

C i njega

čini šest protona i šest neutrona. Drugi, teži izotop ugljenika je

C i on ima šest protona

i sedam neutrona. Oba izotopa,

C i

C, su stabilni izotopi, što znači da ne doživljavaju

spontanu transformaciju u neki drugi ugljenikov izotop ili neki drugi element. Odnosno,
jezgra ova dva izotopa nisu radioaktivna. S druge strane, ugljenikov izotop

C, koji se

drugačije naziva i radiokarbon, ima šest protona i osam neutrona i jeste radioaktivan, te

stoga predstavlja predmet izučavanja nuklearne fizike [3].

Pojava izotopa

C u prirodi je prvi put primećena 1946. godine. Ovaj izotop se u

prirodi obrazuje u gornjim delovima atmosfere, putem nuklearne reakcije [4]:

+ ? →

+ ?

(1.1)

– stabilni izotop azota,

– termalni neutron,

– radioaktivni ugljenik koji

dobijamo kao produkt reakcije,

– proton, koji je takođe produkt reakcije.

Termalni neutroni koji su nam neophodni za odvijanje ove nuklearne reakcije se

stvaraju putem interakcije visoko energetskog kosmičkog zračenja sa molekulima u

gornjim slojevima atmosfere. Nakon što su stvoreni termalni neutroni oni reaguju sa
atomima azota koji se prirodno nalaze u atmosferi i kao produkt reakcije dobijamo

Kako se ova reakcija dešava u prirodi, dobijeni

C vrlo brzo oksidiše prilikom čega

dolazi do stvaranja

, koji se meša sa CO

, ugljen-dioksidom koji nije radioaktivne

prirode. Ovo znači da svi živi organizmi, biljke i životinje, sadrže u sebi radioaktivni

ugljenik u otprilike istoj količini u kojoj se on nalazi i u vazduhu [4]. S tim da treba
napomenuti da su ovo veoma male koncentracije, s obzirom da otprilike 99% ugljenika
u prirodi čini

C, a skoro 1% čini

C [3].

Slika 1.1:

Poreklo i distribucija

C u prirodi [4]

Jedan od osnovnih načina na koji beta čestice gube energiju je putem jonizacije

Beta čestice imaju identičnu masu kao i orbitalni elektroni sa kojima interaguju. To
znači da beta čestice ne zadržavaju stalni pravac kretanja, nego bivaju skrenute. Iz tog

razloga putanja beta čestica je izlomljena linija i njihov domet se znatno razlikuje od
dužine traga, odnosno pređenog puta čestice[6]. Domet im je obično

10 ??

u vazduhu, u

zavisnosti od energije koju poseduju, ili nekoliko milimetara u materijalima većeg

rednog broja, npr. aluminijum [7].

Dve vrste beta čestica, pozitroni i elektroni, gotovo na identičan način reaguju sa

materijom. Jedina značajna razlika se sastoji u tome da kada elektroni gube svoju

kompletnu energiju bivaju zahvaćeni od strane nekog atoma i pretvore se u običan
orbitalni elektron, dok pozitroni kada izgube energiju, doživljavaju anihilaciju sa jednim

elektronom. Tom prilikom obe čestice nestaju, uz stvaranje dva gama kvanta zračenja
od 511 keV, koji se razilaze pod uglom od 180° [6].

1.2.1

Beta raspad

Beta raspad je proces koji ima za posledicu emisiju beta čestica i ovo je ujedno i najčešći
oblik spontane transformacije jezgra. Najveći broj jezgara koji se nalaze na proton-
neutronskoj šemi doživljava beta raspad, nezavisno od toga da li su u pitanju teška ili

laka jezgra.

Slika 1.3: Proton-neutronska šema stabilnosti

[8]

– broj neutrona u jezgru

– broj protona u jezgru

Jezgra iz oblasti koja se nalazi ispod linije stabilnosti se raspadaju emitujući

negativnu beta česticu, dok jezgra iznad linije stabilnosti emituju pozitrone (pozitivne
beta čestice) ili dostižu stabilno stanje zahvatom orbitalnog elektrona. Neka teža jezgra,

iznad linije stabilnosti, mogu doživljavati alfa raspad [6].

Radijacioni gubici su ovde zanemarljivi [6].

Periodi poluraspada poznatih beta emitera se kreću u veoma širokom opsegu

veličina,

1/2

= [10

−2

?, 4 ∙ 10

??????]

. Ukupna energija koja se realizuje u beta

raspadu se takođe kreće u širokom intervalu,

? = [18 ???, 16.6 ???]

. Odavde se moglo

zaključiti da je proces beta raspada mnogo komplikovaniji nego kod alfa raspada [6].

Raderford-Sodijev zakon pomeranja

je definisan 1903. godine. On nam kaže da se

elementi koji emituju beta zračenje vremenom pretvaraju u elemente koji se u

periodnom sistemu nalaze jedno mesto udesno, pri čemu oba, predak i potomak, imaju
jednaku atomsku masu. Ovaj zakon nam ustvari opisuje proces beta raspada pri emisiji
negativne beta čestice:

? →

? + ?

−

?+1

(1.3)

– jezgro predak

– jezgro potomak

– maseni broj jezgra

– redni broj (broj protona) jezgra

−

- elektron (negativna beta čestica)

S obzirom da se jezgro sastoji od protona i neutrona, a da novonastalo jezgro, putem
beta raspada, u ovom slučaju, ima u svom sastavu jedan proton više, u odnosu na jezgro
pretka, to znači da se emisijom negativne beta čestice jedan neutron iz jegra

transformisao u proton. Pri ovome oba jezgra, predak i potomak, imaju isti maseni broj,
odnosno jednak broj nukleona (zbir protona i neutrona u jezgru), pa možemo da

zaključimo da je u pitanju izobarski proces (

? = ?????.

) [6].

Otkrićem veštačke radioaktivnosti, 1936. godine, došlo je do otkrića beta raspada

prilikom kog se kao beta čestica emituje pozitron. Ovde je isto u pitanju izobarski

proces, ali se ovom prilikom jedan proton iz jezgra transformiše u neutron, pa jezgro
potomak u svom sastavu ima jedan proton manje od jezgra pretka [6]:

? →

? + ?

?−1

(1.4)

- pozitron (pozitivna beta čestica)

Daljim proučavanjem otkriveno je da je moguć slučaj da jedno nestabilno jezgro

zahvati jedan od orbitalnih elektrona (najčešće sa K ljuske), prilikom čega od jednog

protona iz unutrašnjosti jezgra i jednog zahvaćenog orbitalnog elektrona nastaje
neutron. Tada, jezgro potomak u svom sastavu ima jedan proton manje. Ovaj proces je

takođe izobarski jer mu se, kao ni kod prethodna dva, ne menja maseni broj.

Elektronski

zahvat

ili

K zahvat

? + ?

−

→

?−1

(1.5)

Nakon zahvata elektrona primećuje se zračenje karakteristično za optički spektar atoma
potomka, po čemu možemo i da prepoznamo ovaj proces. Do ovog zračenja dolazi pošto

se na upražnjeno mesto na K ljusci spušta elektron sa neke od viših orbitala, pa se ovim
putem rešava viška svoje energije [6].

Iz zakona održanja energije dobijamo uslove koji moraju da budu zadovoljeni da bi se

beta raspad mogao odigrati. Za negativni beta raspad uslov je:

(?, ?) > ?

(?, ? + 1)

(1.6)

Uslov za pozitronski raspad:

(?, ?) > ?

(?, ? − 1) + 2?

(1.7)

Uslov za zahvat elektrona:

(?, ?) > ?

(?, ? − 1)

(1.8)

Sve mase koje učestvuju u raspadu su veoma striktno određene. Odavde se moglo

očekivati da će sve beta čestice koje se emituju u raspadu jednog radioizotopa imati istu
energiju, ako se jezgro potomak stvara u osnovnom energetskom stanju. Takođe,
pretpostavka je bila da ukoliko imamo slučaj da se jezgro potomak stvara u pobuđenim

energetskim stanjima tada bi beta čestice po energijama bile podeljene u nekoliko
grupa, a jezgro bi se viška energije oslobađalo emisijom gama zračenja (slika 1.5). Tom

prilikom energetski spektar beta čestica bi bio diskretnog karaktera i sastojao bi se od
nekoliko linija [6].

Nakon eskperimentalnih merenja beta spektara ustanovljeno je da pretpostavka

nije bila dobra, jer se dobijao kontinualni oblik beta spektra emitovanih čestica [6].

Slika 1.6: Energetski spektar negativnih beta čestica izotopa

210

[10]

Merenjima je ustanovljeno da beta čestice imaju sve moguće energije od nulte, pa sve do
neke maksimalne vrednosti, koja odgovara razlici energetskih stanja koja poseduju

učesnici na početku i po okončanju raspada [6].

Ustanovljeno je da samo zanemarljiv broj beta čestica u raspadu odnosi

kompletnu energiju koja im stoji na raspolaganju, a sve ostale čestice imaju energiju

koja je manja od nje. Pretpostavka da beta čestice dele energiju sa gama fotonima u svim
mogućim iznosima nije bila održiva, jer bi u tom slučaju i gama zračenje moralo imati
kontinuiran spektar, a znamo da to nije slučaj, jer je u pitanju linijski spektar. Pored

toga, tu je i činjenica da i prilikom stvaranja jezgra potomka u osnovnom stanju, kada
nemamo emisiju gama fotona, spektar beta čestica je i dalje kontinualan [6].

Tek 1930. godine je Pauli dao teorijsko objašnjenje ovog problema koje je imalo

smisla, ali se na eksperimentalnu potvrdu, kada je i potvrđena ova pretpostavka, moralo
čekati još 24 godine [6].

Paulijeva pretpostavka je bila da se prilikom emisije beta čestice emituje još

jedna čestica kojoj je dao naziv

neutrino.

U ovom slučaju emitrovani elektron (pozitron)

i neutrino bi podelili ukupnu energiju raspada koja im stoji na raspolaganju u svim

mogućim iznosima, što konačno daje za posledicu kontinualni beta spektar. Ova
pretpostavka je na kraju i potvrđena, ali se na potvrdu moralo duže čekati zbog osobine
neutrina da veoma slabo reaguje sa materijom, što je istraživačima otežalo samu

njegovu detekciju. Takođe, iz zakona održanja momenta impulsa, po Dirakovoj teoriji
neutrino mora da ima i antičesticu –

antineutrino.

Antineutrino se od neutrina razlikuje

isključivo  po  načinu  na  koji  se  međusobno  odnose  vektori  momenta  impulsa  i  pravca
kretanja.  Usvojeno  je  da  su  kod  neutrina  ova  dva  vektora  antiparalelna,  dok  su  kod
antineutrina paralelni  [6].

Sada, procese beta raspada možemo da zapišemo u odgovarajućoj formi [6].

Negativni beta raspad pišemo u obliku:

? → ? +

? + ?̃

−1

(1.9)

Zapis pozitronskog beta raspada:

? → ?

+ ?

(1.10)

Elektronski zahvat:

−1

→ ?

+ ?

(1.11)

– neutron

– proton

−1

– elektron

?̃

– antineutrino

– pozitron

- neutrino

1.3

Radioaktivno datiranje

Radioaktivno datiranjem putem izotopa

C je primenjivo samo na organske i neke

neorganske materijale (ne primenjuje se na metale). Glavna tri principa za datiranje su
putem gasnih proporcionalnih detektora, tečne scintilacione spektroskopije i

akceleratorske masene spektroskopije [12].

Datiranje izotopom

C je metod koji nam obezbeđuje objektivnu procenu

starosti materijala poteklih od živih organizama, u čijem sastavu se nalazi ugljenik.
Takvi materijali su npr. fosilni ostaci. Starost može da se proceni merenjem količine
izotopa

C koji je prisutan u uzorku i njegovim poređenjem sa internacionalno

korišćenim referentnim standardom [12].

Zbog uticaja tehnike radioaktivnog datiranja na modernog čoveka ovo je bilo

jedno od najznačajnijih otkrića 20. veka. Arheologija i druge antropološke nauke koriste

datiranje radioaktivnim ugljenikom da potvrde ili opovrgnu svoje teorije. Tokom godina

Ovo znači da je veoma lako razlučiti materijal koji datira od pre nuklearnih testiranja i

posle njega metodom datiranja izotopom

C [16].

Drugi značajni veštački efekti bitni za datiranje radioaktivnim ugljenikom su

posledice sagorevanja fosilnih goriva. Ovo ima za posledicu ispuštanje velikih količina
ugljen-dioksida u atmosferu koji uopšte ne sadrži izotop

C. Razlog za potpuni

izostanak ovog izotopa kod fosilnih goriva je ta što organski materijal od kog su nastala

fosilna goriva je jako star. To znači da dolazi do promene odnosa izotopa

C u

atmosferi. Ovaj efekat je poznat pod nazivom “

Suess effect

”. Delimično zbog ovoga, je

veoma teško datirati materijal u periodu od 1650. do 1950. godine [16].

1.4.1

Proizvodnja

C u nuklearnim reaktorima

C se veštački proizvodi u svim vrstama nuklearnih reaktora nuklearnim reakcijama

zahvata termalnih neutrona na izotopima ugljenika, azota i kiseonika prisutnih u

nuklearnom gorivu, oblogama reaktora, rashladnoj tečnosti, moderatorima, kao i u
materijalima od kojih je izgrađen reaktor. Frakcija generisanog

C oslobađa se

kontinuirano tokom normalnog rada nuklearnih elektrana, uglavnom u dva hemijska
oblika: procesima oksidacije kao ugljen-dioksid (CO

) i procesima redukcije, najčešće u

obliku CH

. U svim vrstama reaktora

C se emituje u okolinu u obliku

[1].

Nuklearne reakcije koje dovode do nastanka

C u reaktorima su [1]:



N(n,p)

C koja nastaje zahvatom termalnih neutrona na jezgima

N (nuklearni

presek za reakciju je 1,83 barna)



O(n,



)

C koja nastaje zahvatom termalnih neutrona na jezgima

O (nuklearni

presek za reakciju je 0,24 barna)



C(n,



)

C reakcija sa malom vrednošću nuklearnog preseka (0,9∙10-3 barna)



N(n,d)

C reakcija sa veoma malom vrednošću nuklearnog preseka (2,5∙10-7

barna)



O(n,3He)

C reakcija sa veoma malom vrednošću nuklearnog preseka (5,0∙10-8

barna)

Jezgra azota, kiseonika i ugljenika na kojima se nuklearna reakcija odigrava

prisutni su u velikim količinama u nuklearnom gorivu, kao i u oblogama reaktora,

moderatorima, sistemima za hlađenje i materijalima od kojih je reaktor izrađen, bilo kao
sastavni konstituenti ili kao nečistoće. Kao posledica ovoga,

C proizveden u

nuklearnim reaktorima može da se direktno ispušta u životnu sredinu u gasovitoj formi

iz uređaja za hlađenje i/ili moderatora, ili u mnogo manjoj količini u tečnom obliku u
vidu tečnih efluenata. U jezgru reaktora

C ostaje sve do dekomisije reaktora ili se

zadržava u istrošenom nuklearnom gorivu. Iz nuklearnog goriva

C ispušta se u okolinu

u gasovitoj formi [1].

Količina

C proizvedena u nuklearnim reaktorima zavisi od obogaćenja goriva,

temperature i relativnih masa goriva, moderatora i sistema za hlađenje, kao i od
koncentracije azotnih nečistoća u tim sistemima [1].

1.5

Monitoring

Monitoring izotopa

C podrazumeva praćenje koncentracije aktivnosti ovog izotopa u

vazduhu, rečnim i podzemnim vodama i on se najčešće vrši u okolini nuklearnih
elektrana ili u okolini mesta gde se odlaže nuklearni otpad. Povećane koncentracije

aktivnosti ovog izotopa, uz tricijum, jedan su od glavnih pokazatelja mogućih havarija

na nuklearnim postrojenjima. Iz ovog razloga, veoma je bitno da imamo pouzdane

metode za ispitivanje nivoa

C, u različitim uzorcima, u cilju praćenja ispuštanja ovog

radionuklida i kontrolisanja nivoa njegove aktivnosti u okolini [17].

Obično postoje dva sistema za monitoring

C koji se ispušta iz nuklearnih

postrojenja. To su sistemi za monitoring otpada i sistemi za monitoring okoline. Sistemi
za monitoring otpada se koriste da se direktno meri nivo

C u vazdušnom i tečnom

otpadu pre ispuštanja u okolinu, dok su sistemi za monitoring okoline namenjeni da
mere prirodne nivoe ovog izotopa analizirajući uzorke iz okoline, kao što su npr. uzorci
iz atmosfere i površinskih voda. Ova dva sistema se nadopunjuju. Sistem za monitoring

okoline obezbeđuje tačnu procenu radijacione izloženosti stanovništva, dok sistem za
monitoring otpada obezbeđuje direktne podatke o količini radionuklida i njihovoj vrsti

(da li je u pitanju tricijum ili radioaktivni ugljenik) koji se ispuštaju iz nuklearnih
postrojenja. Stoga, ova dva sistema se često koriste istovremeno [17].

2.1

Scintilacioni materijali

Scintilatori su materijali koji u interakciji sa zračenjem, nakon što bivaju pobuđeni ili

jonizovani, emituju vidljivu svetlost, odnosno pokazuju osobinu luminescencije. Većina
njih je neprozirna za sopstvenu svetlost, što znači da apsorbuju iste talasne dužine
svetlosti koju i emituju, što onemogućava da se takvi materijali u celoj svojoj zapremini

koriste kao scintilacioni detektori. Organski scintilatori su prozirni za sopstvenu
svetlost, pa se koriste kao detektori jonizujućeg zračenja [1].

Svi scintilatori se mogu podeliti na: neorganske, organske i gasovite [1].
Neorganski scintilatori su monokristali nekih neorganskih jedinjenja, odnosno

alkalnih metala (alkalnih jodida), koja sadrže malu koncentraciju nečistoća, oko 0,1%.

Ove nečistoće, tzv. aktivatori, dodaju se jer sami kristali nisu prozirni za sopstvenu
svetlost [1].

Gasoviti scintilatori su smeše plemenitih gasova kod kojih atomski prelazi

rezultuju scintilacijama. Pošto emituju svetlost u UV oblasti, dodaju im se gasovi (npr.
azot) koji pomeraju emisioni spektar. Imaju veoma kratko vreme raspada, veoma malu

efikasnost za γ - detekciju, pa se koriste za detekciju teških čestica [1].

Organski scintilatori su aromatična organska jedinjenja (planarni molekuli

benzenovih prstenova), koji mogu biti u kristalnoj formi, ili pak rastvoreni u čvrstoj

prozirnoj plastici ili u organskim tečnostima [1].

Postoji nekoliko vrsta organskih scintilatora: čisti organski scintilatori, plastični i

tečni [1].

Tečni organski scintilatori dobijaju se rastvaranjem primarnih organskih

scintilatora u odgovarajućim rastvaračima, uz eventualni dodatak sekundarnih

rastvorenih scintilatora koji pomeraju emitovani spektar talasnih dužina radi boljeg
poklapanja sa spektralnom osetljivošću PMT-a [1].

2.2

Princip detekcije

Kod molekula tečnosti koje mogu da se upotrebljavaju kao scintilatori svako energetsko
stanje (osnovna i pobuđena) poseduje još veliki broj vibracionih i rotacionih stanja [6].

Prilikom pobude ovakvog molekula na neko više energetsko stanje deo energije

pobude se troši na prelaze između vibracionih nivoa pobuđenog stanja. Prilikom
prelaska molekula sa pobuđenog na osnovno energetsko stanje emituje se foton. Tom

prilikom može se desiti da je energija fotona manja od energije pobude molekula. Ovo
ima za posledicu pomeranje opsega talasnih dužina svetlosti koje se emituju u odnosu
na opseg talasnih dužina svetlosti koje se apsorbuju [6], odnosno kažemo da su ovi

materijali (organski scintilatori) prozirni za sopstvenu svetlost [1].

Emitovana svetlost ima veću talasnu dužinu od apsorbovane svetlosti, što znači

da će emitovana svetlost (nakon što jonizujuće zračenje pobudi molekule organskog

scintilatora) uspeti da izbegne apsorpciju i iznosiće informacije o odigranoj interakciji
[6].

Slika 2.1: Šematiski prikaz detekcije tečnim scintilacionim detektorom

[18]

2.3

LSC koktel

Tehnike tečne scintilacione spektroskopije podrazumevaju barem elementarnu

pripremu uzoraka pre merenja – njihovo mešanje sa scintilatorima. Uzorci, koji pre toga
mogu da se prevode u tečno stanje, prekoncentrišu i slično, mešaju se sa raznim
komercijalno dostupnim smešama scintilatora u tečnom stanju, tzv. scintilacionim

koktelima [1].

Bez obzira na tehniku pripreme uzorka, sredina u kojoj se vrše LSC merenja uvek

je scintilacioni koktel, pa su poznavanje karakteristika i odabir pogodnog koktela
suštinski korak u pripremi uzoraka. Uloga rastvarača u LSC koktelu je da apsorbuje
energiju nuklearnih raspada i da rastvori uzorak i dodate scintilatore [1].

LSC tehnika podrazumeva smeštanje radioaktivnog uzorka (rastvorenog u

organskom rastvaraču ili u vodi) u staklene ili plastične bočice, u koje se dodaje
scintilacioni koktel tako da se dobija homogeni rastvor za merenje. Tipični scintilacioni

koktel sadrži rastvarač u kojem je rastvoreno organsko jedinjenje u maloj koncentraciji
[1].

2.4

Procesi koji ometaju LSC detekciju

Postoji nekoliko procesa koji ometaju LSC detekciju, a to su pozadinsko zračenje,
prigušenje u scintilacionim brojačima, smeša radionuklida u jednom uzorku,

luminiscencija, statistički efekti i efekat zidova bočica [1].

Pozadinsko zračenje (

background

), predstavlja odbroje u detektoru koji potiču

od spoljašnjih izvora - kosmičkog zračenja i zračenja iz okruženja, kao i od samog

instrumenta i fotomultiplikatorskih cevi. Prilikom svakog merenja aktivnosti uzorka, od
dobijenog odbroja uzorka treba oduzeti odbroj background-a. Ovaj odbroj dobija se
dovoljno dugim merenjem pripremljenog viala sa scintilacionim koktelom i svim

ostalim hemijskim konstituentima koji se koriste i u pripremi uzoraka (sa istim nivoom
prigušenja kao i analizirani radioaktivni uzorci), izuzev radionuklida koji se ispituje, tj.

pripremamo

blank

(“prazan”) uzorak [1].

Iako u LSC uzorcima nema samoapsorpcije, rastvoreni minerali iz prirodnih voda

mogu apsorbovati emitovane fotone iz scintilatora u procesu prigušenja, a koje redukuje

efikasnost detekcije. Takođe, često se nakon pripreme uzoraka iz životne sredine
dobijaju obojeni uzorci, za koje je neophodno korigovati efikasnost detekcije. Prigušenje

predstavlja gubitak energije u toku njenog prenosa, dakle smanjuje intenzitet fotona
(scintilacija) i efikasnost detekcije radionuklida u scintilacionom koktelu. Postoje tri tipa
prigušenja - jonizaciono, hemijsko i obojeno [2].

Jonizaciono prigušenje odnosi se na redukciju broja gusto pobuđenih molekula

scintilacionog koktela usled njihove interakcije, pa je ono posledica jonizacije
generisane od strane nuklearnog zračenja uz redukciju intenziteta fotona [2].

Transfer energije odvija se u aromatičnom rastvoru u kom su radioaktivni uzorak i

scintilator, i moguće je da prilikom opisanog transfera dođe do hemijskih ili obojenih

prigušenja, tj. do

quench

efekta. Ova prigušenja redukuju efikasnost energetskog

transfera ili uzrokuju apsorpciju fotona [2].

S obzirom na to da svi radionuklidi koji su β-emiteri generišu kontinualni spektar

energija β čestica od 0 do

????

, pojaviće se problem u analizi spektara amplituda

ukoliko se uzorak sastoji od smeše više radionuklida, jer će se spektri preklopiti [1].

Luminescencija u tečnim scintilacionim koktelima podrazumeva emisiju fotona

koja prati proces ekscitacije i deekscitacije molekula nakon apsorpcije neke energije

Radi postizanja što niže granice detekcije, instrument mora biti stabilan tokom

dugih perioda brojanja, a pozadinski efekti moraju biti maksimalno umanjeni. Niski
nivoi pozadinskog zračenja karakteristični za rad Quantulusa uporedivi su sa nivoima

koji se postižu na instrumentima u podzemnim laboratorijama. Za ovakav režim
Quantulus ima ugrađen sistem redukcije pozadinskog zračenja oko komore sa
bočicama, koji se sastoji od pasivne i aktivne zaštite [1].

Optimizacija metoda za direktno merenje

C u vodi

Prilikom pripreme uzoraka za kalibraciju sistema i optimizaciju metode koristili smo se

Internacionalnim standardom za određivanje aktivnosti

C u vodi tehnikom tečne

scintilacione spektroskopije

[ISO 13162:2011(E)].

3.1

Kalibracija sistema

U skladu sa standardom, prvo smo izvršili kalibraciju sistema za merenje

C, što ima za

cilj da obezbedi efikasnost detekcije. Kalibraciju sistema smo vršili tako što smo prvo

pripremili

blank

-ove

. Priprema

blank

-ova podrazumeva mešavinu vode i permafluora u

različitim odnosima.

Da bismo obezbedili što bolju efikasnost detekcije voda koju koristimo za

pripremu uzoraka treba da bude što manje moguće pozadinskog zračenja

i sa što

manje hemijskih nečistoća. To se postiže tako što se koristi podzemna voda, koja zatim
treba da prođe kroz proces destilacije. Destilat se drži u dobro zatvorenoj staklenoj boci

u mraku na konstantnim temperaturama i što je dalje fizički moguće od bilo kakvih
izvora

C. Zatim treba da se odredi aktivnost

C za ovako pripremljenu vodu i da se

zabeleži datum merenja. Datum merenja beležimo kako bismo, kada budemo koristili
ovako pripremljenu vodu, imali podatak o tačnom nivou aktivnosti

C u vodi na taj dan

kada je upotrebljavamo za dalja merenja, jer nam je poznato da se s vremenom

aktivnost smanjuje.

Scintilacioni rastvor koji koristimo se bira u skladu sa karakteristikama uzorka

koji hoćemo da analiziramo i u skladu sa karakteristikama detektora koji ćemo koristiti
za merenja. Neophodno je da koktel bude homogene strukture i stabilan

. Potrebno ga

je čuvati na tamnom mestu, kako bi se izbeglo izlaganje sunčevom ili fluorescentnom

svetlu i tako sprečila luminiscencija koja bi u tom slučaju uticala na rezultate merenja.
Mi smo u našem eksperimentu koristili Permafluor E+, jer je za njega poznato da dobro
apsorbuje

C, ima mali efekat prigušenja (

quench

), a takođe nam je i bila bitna

dostupnost samog scintilatora.

U skladu sa karakteristikama našeg detektora,

Quantulus 1220

, maksimalna

zapremina uzorka sa kojom možemo da radimo je

20 ??

. U skladu sa tim biramo i

veličinu

viala

. Kada govorimo o materijalu od kog se izrađuju viali postoji ih velik broj

na raspolaganju. Najčešće korišćeni materijali su staklo i polietilen (PE). Prednost

staklenih viala je što su providni, pa možemo da vidimo u njegovu unutrašnjost, a mana
im je što imaju u svom sastavu prirodno prisutan izotop

K, što znači da uvek imamo

prisutan fon

koji potiče od njega. S druge strane, kada govorimo o plastičnim vialima

(PE) neki  ogranski  rastvarači  koji  se  nalaze  u  scintilacionim  koktelima  difunduju  kroz
njegove  zidove  i  na  taj  način  ubrzavaju  degradaciju  same  mešavine.  Mi  smo,  u  ovom

Blank

– uzorak koji merimo, a koji je „slobodan“ od radioaktivnosti i njegova uloga je da nam pokaže

iznos fona koji je prisutan prilikom merenja aktivnih uzoraka.

Pozadinsko zračenje -

Background

Stabilan – da nije lako podložan hemijskim reakcijama.

Vial – bočice za merenje koje posle smeštamo u detektorski sistem.

Fon – događaji koje detektor registruje, a posledica su prirodne radioaktivnosti koja je uvek prisutna u

nekoj meri.

? = 153166667(5) ∙ 10

−7

???

Ovim nam je data ukupna aktivnost standarda po

1 ??

. S obzirom da smo mi za merenje

koristili zapreminu standarda od

20??

, sledilo je računanje i odgovarajuće aktivnosti.

Vrednost aktivnosti za zapreminu od

? = 20 ??

je:

= ? ∙ ?

= 306.33 ??

Vrednost pripadajuće greške se računa po formuli:

?(?

) = √(

∙ ?(?))

+ (

∙ ?(?))

(3.1)

?(?

) = √(? ∙ ?(?))

+ (? ∙ ?(?))

(3.2)

?(?) = 0.5 ??

– instrumentalna greška za zapreminu

Dobijena vrednost greške za ukupnu aktivnost zapremine:

?(?

) = 7.66??

= 306(8)??

Kod kalibracionih (aktivnih) uzoraka smo napravili odnose voda:permafluor iste

kao kod

blank

-ova.

Nakon što smo na ovaj način pripremili

blank

-ove i kalibracione uzorke prvo smo

stavili na merenje kalibracioni uzorak, jer je njegova aktivnost poznata, a nakon njega i

blank

-ove. Tom prilikom je bilo potrebno zadati detektoru parametre za merenje.

Aktivni uzorci su stavljeni na merenje po 3 ciklusa, od po 30 minuta, pri čemu smo za

PAC

(

Pulse Amplitude Comparator

) uzeli vrednost 100. Protokol za merenje i snimanje

spektra smo pravili u programu

WinQ.

Nakon što su završena merenja za aktivni uzorak

napravljen je i protokol za

blank

. Ovde smo imali po jedan ciklus od 300 minuta, a

vrednost za PAC je bila ista kao kod aktivnih uzoraka.

Bq – Bekerel (raspad u sekundi)

PAC – komparator visine signala

Analiza podataka se vrši u paketu za obradu spektra

EasyView

i dobili smo sledeće

rezultate:

Tab. 3.1: Aktivni uzorak

Tab. 3.2: Blank

?: ?[??: ??]

−1

]

?(?

) [?

−1

]

?: ? [??: ??]

−1

]

?(?

) ∙ 10

−2

−1

]